L'Ordine dei Carmelitani Scalzi ha offerto alla Chiesa anche una componente missionaria rilevante. Tra i frati missionari oggi ricordiamo due figure, forse poco conosciute: Dionisio della Natività (al secolo Pietro Berthelot, nato in Belgio nel 1600) e Redento della Croce (il portoghese Tommaso Rodriguez nato nel 1598) entrambi provenienti dal convento carmelitano di Goa. Dei due, Pietro aveva deciso di consacrarsi a Dio in età matura. Esperto cosmografo (le sue «Tabulae maritimae» sono custodite al British Museum). Fra Dionisio fu inviato all'isola di Sumatra con fra Redento. In realtà non era una missione spirituale, ma una trappola per imprigionare entrambi e torturarli con l'intento di far rinnegare loro la fede cristiana. Furono uccisi sulla spiaggia di Achén, divenendo così i primi martiri dell'Ordine dei Carmelitani Scalzi.
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